La década de los sesenta fue revolucionaria en todos los aspectos, también en la música. De pronto, surgieron cientos de bandas y solistas de rock que realizaban diferentes reivindicaciones en sus canciones. The Rolling Stones fueron los más agitadores: sus letras hablaban de temas como las drogas, algo impensable hasta entonces.
Los medios de comunicación se unieron desde el principio a la fuerte campaña de demonización de los Rolling Stones, ideada por su manager Andrew Oldham. Así, los miembros del quinteto británico se vieron salpicados por varios escándalos, y fueron detenidos en más de una ocasión por orinar en público y posesión de drogas. "¿Dejaría que su hija se casara con un Rolling Stone?" fue uno de los lemas que lanzaron Oldham y su equipo. Los padres de aquella época veían a estos chicos como auténticos delincuentes, mientras que los jóvenes acudían a sus conciertos con fervor.
No obstante, su carrera musical iba prosperando poco a poco. En 1965 publicaron dos discos más, The Rolling Stones nº2 y Out of our heads, además de The Rolling Stones Now que salió sólo en Estados Unidos. Ese mismo año compusieron temas como "Heart of stone", "I´m free" y "Gotta get away". La gran canción "(I Can´t Get No) Satisfaction", con el influyente fuzz guitar de Richards, se publicó como single el 20 de agosto aunque tan solo lo incluyeron en la versión americana de Out of our heads, donde llegó al número uno de las listas.
A lo largo de los años 60, The Rolling Stones fue definiendo y refinando su música. Mick Jagger y Keith Richards tomaron poco a poco el liderazgo de la banda, en detrimento de Brian Jones, mientras que este último aportó innovaciones tocando el clavicordio y el vibráfono entre otros instrumentos.
El primer trabajo discográfico compuesto al 100% por temas propios fue Aftermath (1966), considerado como uno de sus mejores trabajos de los años 60. En él incluyeron canciones como "Under my thumb" y "Think". Este disco supuso un cambio y el comienzo de una etapa experimental: se acercaron a los ritmos folk, incluyeron instrumentos como el sitar y, como tema final, incluyeron una improvisación de estudio de unos 10 minutos.
Un año más tarde, en 1967, llegó a los mercados Between the buttons, último disco producido por Andrew Oldham, y en el que los Stones se distanciaron del rythm and blues para acercarse un poco al pop psicodélico. Their Satanic Majesties Request (1967) fue su verdadero disco psicodélico y el primero producido por ellos mismos. El disco fue comparado con el trabajo Sgt. Pepper´s que acababan de publicar los Beatles, y no tuvo buenos resultados a pesar de que cuenta con canciones como "She´s a Rainbow".
Para el siguiente disco, Beggar´s Banquet, los Stones buscaron un nuevo productor, el estadounidense Jimmy Miller. Éste llevó a la banda por un camino musical más potente y rockero que hasta ahora.
El consumo de drogas y los conflictos legales hicieron mella en el quinteto británico. Jagger, Richards y Jones tuvieron numerosos problemas con la justicia, aunque al final, todos consiguieron salir en libertad gracias a la presión que ejercieron sus fans. No obstante, la situación de Brian Jones fue cada vez a peor, el consumo de drogas y la pérdida de liderazgo le incapacitaron física y psicológicamente para actuar de manera regular. Finalmente, en junio de 1969, fue sustituido por Mick Taylor, y el 3 de julio, lo encontraron muerto en la piscina de su casa. The Rolling Stones le recordaron en un concierto ofrecido dos días más tarde en el Hyde Park de Nueva York. Con esta pérdida la banda cerró una etapa de su historia.